回紇烏介可汗要求唐朝執送嗢沒斯，並索要糧食、牛羊，被拒絕後又提出借取天德城。朝廷不許，烏介可汗便率軍越過杷頭峰，進犯大同、雲州等地。李德裕詳細地分析了回紇的情況，建議唐武宗出兵征討，唐武宗遂徵調許州、蔡州、汴州、滑州等六鎮兵馬，任命劉沔為回紇南面招討使，張仲武為東面招討使，李思忠為西南面招討使，並命三將在太原會師。
當時，回紇大肆劫掠，党項、退渾等部落都不敢抵拒。李德裕制定了奇襲烏介可汗、奪回太和公主的策略，並推薦猛將石雄，唐武宗便將方略告訴劉沔。劉沔命石雄率三千騎兵為先鋒，自己率大軍繼後，石雄在夜晚利用地道奇襲烏介可汗牙帳，烏介可汗身受重傷，倉皇而逃。劉沔也率大軍趕到，在殺胡山大破回紇軍，太和公主得以回朝，李德裕也因功進位司徒。
昭義節度使劉從諫病逝，其侄劉稹欲效仿河朔三鎮，要求襲任節度使。李德裕力主出兵征討，道：“澤潞鎮深處國家內陸，與河朔三鎮情況不同，不能讓他們效仿河朔。劉從諫跋扈難制，多次脅迫朝廷，如今病死，又將兵權交給劉稹。如不討伐澤潞，朝廷何以號令四方？如授劉稹為節度使，各藩鎮必效仿其所為，從此天子威令何在？”他又道：“劉稹依仗的無非是河朔三鎮，只要魏博、成德不出兵相助，必能平定劉稹。陛下可遣使告訴二鎮，讓他們出兵攻取山東三州。”唐武宗贊同，成德節度使王元逵、魏博節度使何弘敬果然奉詔出兵。
此前，商議出兵征討澤潞時，朝臣都上表勸諫，請朝廷同意劉稹襲任節度使，宰相之中也有認為不宜出兵的。李德裕道：“如果師出無功，一切罪責由我一人承擔。”何弘敬、王元逵出兵後，李德裕又奏道：“貞元、太和年間，朝廷伐叛。各藩鎮出兵方才離開邊境，軍餉便由國家負擔，藩帥便因此逗留不進。有的甚至與叛軍密謀，奪取一縣或一柵寨，便以為大捷。陛下可曉諭何弘敬、王元逵，只讓他們收取州郡，不要攻打縣邑。”唐武宗採納了他的建議。
當時，晉絳行營節度使李彥佐行動遲緩，並請求朝廷增援，李德裕上奏武宗，認為李彥佐顧望不前，沒有討叛之意，並建議由石雄取代李彥佐。王元逵進擊堯山，擊敗叛軍援兵，李德裕則立即奏請武宗，加授王元逵同平章事，以激勵眾將。後來，昭義大將李丕投降官軍，很多人都認為李丕是在詐降。李德裕道：“用兵已有半年，一直無人來降。現在李丕來降，不管是真是假，都必須給予優厚的賞賜，以鼓勵再來投降的將士。只是不能把他安排到重要的地方。”
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河東橫水戍卒發生譁變，攻佔太原，驅逐節度使李石，並推都將楊弁為首，唐武宗見劉稹尚未平定，河東又發生動亂，憂慮不已，便命中使馬元貫到太原觀察虛實，馬元貫卻接受楊弁的賄賂。馬元貫回朝，稱楊弁兵多將廣，物資充足，卻被李德裕詰問得啞口無言，李德裕奏道：“楊弁小賊，絕對不能寬恕。如朝廷兩處用兵，國力不支，那麼寧可先放過劉稹。”他請武宗下詔，命王逢與王元逵分道進兵，會於太原，河東監軍呂義忠得知，當日便率榆社戍軍，誅殺楊弁，平定叛亂。
李德裕聽取降將高文端的建議，築夾城圍困潞州，斷絕固鎮寨水道，並招降洺州守將王釗，唐軍先後收復邢州、磁州。昭義軍將領郭誼、王協遂殺死劉稹，投降唐軍以贖罪，李德裕對武宗道：“劉稹稚子，年幼無知，昭義軍之所以敢對抗朝廷，郭誼等人才是罪魁禍首。現在勢窮力孤，又殺死劉稹，以圖賞賜。這種人若不誅除，何以懲治惡人？”武宗贊同，命石雄進入潞州，將郭誼、王協等人械送京城。
唐武宗繼位後，破回紇，平澤潞，用兵五年，期間籌謀決策，選用將帥，徵調兵力，起草詔令，指揮排程，全都由李德裕獨自決斷，其他宰相併無參與。澤潞之亂平定後，李德裕因功兼任太尉，進封衛國公，食邑三千戶。
唐武宗病逝，由李德裕攝冢宰，宦官擁立皇太叔李忱為帝，是為唐宣宗。唐宣宗素來厭惡李德裕，親政次日便免去李德裕的宰相之職，將他外放為荊南節度使，加授檢校司徒、同平章事。李德裕執政多年，位重功高，時人聞其罷相，無不驚駭。又被免去同平章事的職銜，貶為東都留守、東畿汝都防禦使。
宰相白敏中、崔鉉指使黨羽李鹹，檢舉李德裕輔政時的過失，李德裕因此被貶為太子少保，分司東都事務。後來，白敏中又指使前永寧縣尉吳汝納進京訴冤，稱李紳誣奏其弟吳湘贓罪，李德裕枉法附會李紳，致使吳湘冤死。唐宣宗命複審此案，李德裕再貶潮州司馬，李德裕從洛陽由水路南行，趕赴潮州，當他到達潮陽後，又貶崖州司戶參軍。
李德裕在崖州病逝，終年六十三歲，右拾遺劉鄴上奏唐懿宗，稱讚李德裕輔政時的功勳，請求對他加以追贈。唐懿宗遂恢復李德裕太子少保、衛國公的官爵，並追贈他為尚書左僕射。
李德裕與唐武宗的君臣相知，被譽為晚唐絕唱，歷朝歷代對其評價甚高，李商隱在為《會昌一品集》作序時，譽之為“萬古良相”。近代梁啟超將他與管仲、商鞅、諸葛亮、王安石、張居正並列，稱他是中國六大政治家之一。
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