蘇定方率軍押送俘虜到東都洛陽，高宗親臨乾陽殿，舉行受降儀式，有關官員請依法處置都曼，蘇定方叩頭請求說：“臣先前已經曉諭陛下旨意，答應免他死罪，希望饒其性命。”唐高宗說：“朕為卿保全信義。”便赦免了都曼。自此，蔥嶺以西全部平定，蘇定方因功被加賜在邢州鉅鹿的實封食邑五百戶，並升任左武衛大將軍。唐朝對原屬西突厥勢力範圍內的蔥嶺以西諸國，再次進行大規模建制行政區劃，至此，唐帝國統轄的西部疆域直抵鹹海，臻於極致。
百濟恃仗高麗支援，多次侵犯新羅，新羅王金春秋上表求救，唐朝已決意東征百濟，但蘇定方此時尚在西域，故高宗遲遲未命將出師。剛生擒都曼、獻俘洛陽的蘇定方又隨高宗巡幸太原，被任命為神丘道行軍大總管，率左驍衛將軍劉伯英等水陸大軍十萬人征討百濟，高宗又以金春秋為嵎夷道行軍總管，率領新羅兵協同唐朝大軍作戰。
唐軍從城山乘船橫渡黃海，直抵熊津江口，百濟軍沿江屯兵據守，蘇定方從東岸出兵，依山擺開陣勢，與百濟軍交戰，唐朝海軍揚帆前行，覆蓋了整個海洋，相繼到達。百濟軍戰敗，陣亡數千人，餘眾奔逃潰散。唐軍大部隊乘潮而上，兵力更盛。戰船首尾相連而前，駛入江中，飛槳擊水，擂鼓吶喊，蘇定方率步、騎兵夾江並進，直逼真都城。
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距城約二十里時，百濟舉傾國之兵來戰，蘇定方率軍迎擊，大敗百濟軍，斬殺一萬餘人，唐軍乘勝攻入外城。百濟國王扶余義慈及太子扶余隆向北境逃去，蘇定方進軍包圍百濟都城泗沘城，扶余義慈的次子扶余泰自立為百濟王，率眾堅守。扶余義慈的孫子扶余文思見大勢已去，率其左右從城上緣索而下，很多人追隨他，扶余泰無法阻止，蘇定方趁勢命士卒登上城樓，樹起唐朝旗幟。城中人心惶恐，扶余泰無可奈何，只好開城投降，百濟大將禰植又帶著扶余義慈來降，扶余隆與百濟眾城主都前來奉表歸誠。
百濟平定後，其國被分為五部，唐朝“以其地置熊津、馬韓、東明、金連、德安五都督府，並置帶方州”。五都督府下轄三十七州，二百五十縣納入唐朝版圖。滅百濟後，蘇定方縱兵大掠，引發黑齒常之等百濟遺民反抗，他圍剿失利，所得二百餘城陸續反叛，蘇定方攜左驍衛郎將劉仁願受命率領一萬名唐軍並聯合新羅王子金仁泰所率的七千新羅軍，共同守衛熊津都督府城，自己則率百濟國王、貴族九十三人和百姓一萬兩千多人等俘虜渡海凱旋。扶余義慈及扶余隆、扶余泰等五十八人被蘇定方獻俘於東都洛陽則天門。
至此，蘇定方前後消滅三個國家，都活捉了他們的國王，前後獲賞賜的珍寶無以計數，唐廷為慶祝攻滅百濟，“賜天下大酺三日”，並加授蘇慶節為尚輦奉御。
早在唐太宗時期，太宗李世民便數次進攻高麗，並一度御駕親征，但因諸種原因，仍未達到滅高麗的最終目的，蘇定方回國獻俘後不久，高宗開始策劃第二次征伐。高宗任命契苾何力為浿江道行軍大總管、蘇定方為遼東道行軍大總管、劉伯英為平壤道行軍大總管、程名振為鏤方道總管，率兵分道進擊高麗。又以蕭嗣業為夫餘道行軍總管，率回紇等諸部兵進軍平壤。唐軍作戰部署發生重大變化，朝廷改命左驍衛大將軍契苾何力為遼東道大總管、蘇定方為平壤道大總管、同中書門下三品任雅相為浿江道大總管，統率大軍及諸胡兵“水陸分道並進”，以討伐高麗。
蘇定方在浿江大破高麗軍，屢戰皆捷，於是進軍包圍平壤城，北線的陸路唐軍進展卻相對緩慢，高麗權臣淵蓋蘇文遣其長子泉男生率精兵數萬，固守鴨綠江，唐軍無法渡江，雙方一直僵持到九月底。天氣開始寒冷，鴨綠江水結成堅冰，唐軍在契苾何力的率領下踏冰而過，鼓譟奮擊，高句麗軍大潰，唐軍追擊數十里，斬首三萬級，其餘部眾全都投降，泉男生僅以身免。
正當契苾何力率領的北路唐軍順利推進，將南下與蘇定方合圍平壤時，漠北鐵勒九姓發生了叛亂，回紇比粟毒與同羅、僕固進犯邊境。高宗為平北方叛亂，只得召契苾何力、蕭嗣業二人班師，此次突然事件，使得唐軍南北合擊高麗的戰略部署落空，戰爭陷入了持久戰。入冬後，高麗冰天雪地，氣候及其它因素再次成為唐軍進攻的羈絆。
此前，高宗讓新羅王子金仁問回國“舉兵相應”，新羅文武王親率大軍北上，欲與蘇定方會師，但在甕山城遭到百濟殘餘勢力抵抗，直到攻陷此城。其後蘇定方催促新羅送糧，高宗也敕令新羅給蘇定方軍輸軍糧，新羅直到十二月才準備好軍糧，由金庾信押運北上。由於新羅軍士不至，糧道不繼，唐軍開始出現糧草、冬衣的補給問題，進攻的最佳時機已不復存在。
任雅相在軍中病逝，沃沮道總管龐孝泰所率嶺南水軍五千餘人，在蛇水被淵蓋蘇文擊敗，龐孝泰與其子十三人一同陣亡。新羅的軍糧才被送到蘇定方的軍營，蘇定方判斷攻克平壤已不可能，遂解除包圍，班師回國。
唐朝西北邊境局勢又告不安，吐蕃與吐谷渾互相攻伐，此後吐谷渾被打敗，吐谷渾可汗慕容諾曷缽與弘化公主，率領數千帳部眾放棄國土投奔涼州，請求移居唐朝內地。高宗任命涼州都督鄭仁泰為青海道行軍大總管，率領右武衛將軍獨孤卿雲、辛文陵等分別屯兵於涼州和鄯州，以防備吐蕃，又任命蘇定方為安集大使，“節度諸軍”，為吐谷渾的後援。
蘇定方去世，終年七十六歲，高宗在最初時尚不知情，等從他處聽說了蘇定方逝世的訊息後，頗為悲傷痛惜，責備侍臣道：“蘇定方對國家有功，按例應當褒獎封贈，卿等不說，致使死後榮寵未能及時頒下，言及於此，不禁哀傷悲嘆。”立即下詔，追贈蘇定方為左驍衛大將軍、幽州都督，諡號“莊”。
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