隋煬帝親至遼東城南觀戰，斥責諸將不肯效命，親督諸軍繼續攻城，同時命宇文述、右翊衛大將軍於仲文、左驍衛大將軍荊元恆、右翊衛將軍薛世雄、左屯衛將軍辛世雄、右御衛將軍張瑾、右武侯將軍趙孝才、涿郡太守檢校左武衛將軍崔弘升、檢校右御衛虎賁郎將衛文升等率9軍共30.5萬人，自懷遠鎮渡遼水，越過高句麗諸城，向鴨綠水挺進，與水軍配合攻打平壤。
宇文述等九軍自懷遠、瀘河二鎮出發時，令全軍士卒攜帶百日糧秣，加上排甲以及衣資、戎具、火幕等器具，每人負擔三石以上，無法承受。軍卒們不敢違背“遺棄米粟者斬”的命令，在晚上宿營時，於幕帳中挖坑掩埋。待九路軍馬行至半路時，糧草已所剩無幾了。宇文述欲還師，諸將多異同，宇文述又拿不準隋煬帝的心思，猶豫不決。
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時高句麗大臣乙支文德來詐降。出征前，宇文述與於仲文曾領受密旨捉拿乙支文德，二人準備將其扣壓。但於仲文等聽了尚書右丞劉士龍的話，放跑了乙支文德，既而又反悔，害怕煬帝怪罪，便決定以精銳追乙支文德，可以立功。宇文述堅決不同意。於仲文怒道：“將軍仗十萬之眾，不能破小賊，何顏以見帝！且仲文此行也，固無功矣。”宇文述也厲聲說：“何以知無功？”於仲文又說：“昔周亞夫之為將也，見天子軍容不變。此決在一人，所以功成名遂。今者人各其心，何以赴敵”！當初隋煬帝因於仲文長於謀略，便派其為諸軍諮稟節度，所以才有此言。宇文述聞後，內不自安，不得已而從之，隋軍乃渡過鴨綠江。
乙支文德見隋軍將士面帶飢色，遂繼續採取疲敵戰術。每與隋軍交戰，一觸即退，使隋軍一日之內連獲7次小勝。隋軍為暫時的勝利所迷惑，被高句麗軍誘渡過薩水，深入到距平壤只有30裡的地方，依山為營。
乙支文德又遣使詐降，聲稱：“若旋師者，當奉高元朝行在所”。宇文述鑑於將士疲勞已極，不可再戰，平壤城又險固難攻，便順其詐，答應還師。後撤的隋軍編成方陣行進，沿途不斷遭到高句麗軍的四面襲擊，只得且戰且退。行至薩水，高句麗軍乘隋軍半渡時，即向後軍發起猛攻，擔任後衛的辛世雄戰死，其餘諸軍皆潰，倉皇逃竄。高句麗軍乘勝追擊，宇文述等退到遼東城，據說僅剩2700餘人，物資器械損失殆盡。隋煬帝見大勢已去，率軍撤退，在平壤附近海域待機的來護兒水軍，亦急忙從海路退回。
因此，本次討伐高句麗大敗而歸，隋煬帝大怒，遂將宇文述下獄。宇文述因平時得寵於隋煬帝，並且其子宇文士及娶隋煬帝之女南陽公主，所以隋煬帝不忍誅殺宇文述。隋煬帝將宇文述與於仲文等皆除名為民，並斬劉士龍以謝天下。隋煬帝不甘心第一次徵高句麗的失敗，下詔再徵天下兵集於涿郡，並募民為驍果，置折衝、果毅、武能、雄武等郎將率領之，並命刑部尚書衛玄等輔佐代王楊侑留守西京長安。
隋煬帝為派得力的將領出徵高句麗，遂將宇文述官復原職，待之如初，詔曰：“宇文述以兵糧不繼，遂陷王師；乃軍吏失於支料，非述之罪，宜復其官爵”。不久又加開府儀同三司。隋煬帝從洛陽出發，再次御駕親征高句麗，行至黎陽，留禮部尚書楊玄感於此督運糧草。隋煬帝的車駕渡過遼水。隋煬帝命宇文述和上大將軍楊義臣率軍由北路疾趨平壤。煬帝親率主力進圍遼東城，並派左光祿大夫王仁恭領兵出扶余道進攻新城。由於隋軍兵強馬壯，計劃周密，準備充分，所以作戰非常順利。正當遼東城指日可下之際，楊玄感忽然在黎陽起兵反隋，隋煬帝大驚，密令諸將撤軍，並令宇文述率軍急赴河陽，發諸郡兵討楊玄感。
楊玄感是楊素之子，好讀書，善騎射，為官嚴正，甚得時人尊敬。楊玄感見隋煬帝率隋軍主力遠在遼東前線，後方兵力空虛，於是，便抓住取隋代之的這一良機，起兵反隋。由於楊玄感採取了長期屯兵堅城之下的錯誤戰略，使隋軍得以及時回軍。宇文述和右侯衛將軍屈突通馳援東都。在東萊的來護兒也停止進攻高句麗，還師西進，對包圍洛陽的楊玄感形成反包圍態勢。楊玄感軍處於四面受敵的不利局面。楊玄感知隋軍援軍將至，心懼。屈突通引兵屯河陽，宇文述繼之，楊玄感接受李子雄、李密的建議，解除了對東都的包圍，率軍西進，準備奪取關中。至弘農宮，被弘谷太守楊智積用計牽制，耽誤了寶貴的三天時間。及楊玄感軍到達閿鄉時，宇文述與刑部尚書衛文升、左御衛將軍來護兒、右侯衛將軍屈突通等各路隋軍將其追上，楊玄感且戰且退，一日內三敗。
隋軍與楊玄感在皇天原列陣決戰，宇文述與來護兒列陣當其前，遣屈突通以奇兵擊其後，大破之，楊玄感僅率十餘騎逃往上洛。楊玄感自知大勢已去，乃命楊積善將自己殺死，楊玄感叛亂遂被鎮壓，宇文述因功被賜物數千段。
隋煬帝鎮壓楊玄感叛亂後，不顧內外危機四伏，下詔再次徵召全國軍隊，百道俱進，三徵高句麗，宇文述奉命東征，軍至懷遠，而還。隋煬帝出塞北巡，於雁門為突厥始畢可汗幾十萬騎兵所圍，時雁門守軍僅萬餘人，宇文述勸隋煬帝率數千精銳輕騎突圍，但此舉遭到了眾人的反對。納言蘇威說：“城守則我有餘力，輕騎乃彼之所長，陛下萬乘之主，豈宜輕動！”民部尚書樊子蓋說：“陛下乘危徼倖，一朝狼狽，悔之何及！不若據堅城以挫其銳，坐徵四方兵使入援。陛下親撫循士卒，諭以不復徵遼，厚為勳格，必人人自奮，何憂不濟！”內史侍郎蕭瑀認以：“突厥之俗，可賀敦預知軍謀；且義成公主以帝女嫁外夷，必恃大國之援。若使一介告之，借使無益，庸有何損。又，將士之意，恐陛下既免突厥之患，還事高句麗，若發明詔，諭以赦高句麗、專討突厥，則眾心皆安，人自為戰矣”。由於眾人一至反對，隋煬帝沒有聽宇文述之言，後來各路援救到達，突厥退走，隋煬帝最終得以解圍。
隋煬帝車駕至太原，大臣們多勸隋煬帝回京師，隋煬帝面有難色，唯獨宇文述善於察言觀色，便說：“從官妻子多在東都，便道向洛陽，自潼關而入可也。”隋煬帝從之。
江都新作龍舟成，送至東都，宇文述看出隋煬帝還想巡遊，便提議到江都遊玩，隋煬帝聞後大悅，隋煬帝至江都，在此盡情玩樂。不久，宇文述一病不起，隋煬帝不斷派人探問病情，並打算親自去看望，後被大臣苦勸乃止，隋煬帝遂遣司宮魏氏問宇文述：“必有不諱，欲何所言？”時宇文述二子宇文化及、宇文智及都因罪被削職為民，閒在家中。宇文述此時對魏氏說：“化及，臣之長子，早預籓邸，願陛下哀憐之。”隋煬帝聞後潸然淚下，道：“吾不忘也”。
宇文述去世，隋煬帝為之罷朝，並贈司徒、尚書令、十郡太守，班劍四十人，轀京車，前後部鼓吹，諡號為恭，隋煬帝令黃門侍郎裴矩祭以太牢，鴻臚寺監護喪事。
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