李嗣源調任成德軍節度使，移鎮鎮州。此時，李存勖早已荒怠政務，縱容宦官、伶人亂政，還無罪誅殺郭崇韜、朱友謙等功臣。李嗣源因位高權重，也受到莊宗的猜忌，李嗣源自鎮州入朝，莊宗竟讓諸軍馬步都虞候朱守殷對他進行監視。朱守殷暗中告誡李嗣源，稱他已到“德業振主者身危，功蓋天下者不賞”的地步，讓他早做打算，但他卻不為所動。當時，李嗣源常遭流言毀謗，幸有樞密使李紹宏為其開脫，方免遭殺害。
魏博戍卒在貝州譁變，推趙在禮為首領，攻入鄴都。李存勖初命元行欽征討，但卻連連失利，只得起用李嗣源，讓他率從馬直北上，會合元行欽平叛。李嗣源抵達鄴都，駐紮於城西南，並定下攻城日期，從馬直卻在攻城前夜譁變，劫持李嗣源，聲稱要與鄴都叛軍合勢，擁其稱帝河北。
趙在禮率將校出城迎拜，將李嗣源迎入鄴都，但不許亂軍入城，李嗣源藉口收撫散兵，逃出鄴都，抵達魏縣。命牙將張虔釗前往元行欽營中，召其前來一同平亂，元行欽卻疑其有詐，率一萬步騎退至衛州，誣奏李嗣源與叛軍合謀叛亂。
李嗣源初抵魏縣時，部下不滿百人，召集霍彥威所部五千鎮州軍，稍微恢復了些兵力，欲返回成德藩鎮，等待皇帝降罪。但霍彥威、安重誨皆反對，建議他返回朝廷，向皇帝當面自辯。李嗣源遂率軍南歸，並數次上表申訴，向李存勖表明心跡，但皆被元行欽阻遏，未能上達。當時，李嗣源長子李從璟正在洛陽禁軍效力，奉莊宗之命去招撫李嗣源，也被元行欽扣留在衛州。李嗣源疑懼不安，乃採納女婿石敬瑭的建議，決定攻取汴州，謀求自立。齊州防禦使王晏球、貝州刺史房知溫、北京右廂馬軍都指揮使安審通、平盧節度使符習皆擁戴李嗣源，率部前來與其會合，李嗣源兵力大增。
李存勖親自率軍東征，欲坐鎮汴州指揮平叛，命龍驤指揮使姚彥溫率八百馬軍為前鋒，又命指揮使潘環率軍護衛糧草，姚彥溫、潘環皆投降李嗣源。李嗣源已搶先佔據汴州，李存勖知道局勢已不可挽回，行至萬勝鎮便下令回師，倉皇返回洛陽，士卒沿途逃散過半。他決定前往汜水關，會合長子李繼岌統率的徵蜀大軍，再聯兵進剿李嗣源。從馬直指揮使郭從謙突然發動叛亂，率所部攻入興教門，莊宗親率宿衛出戰，結果中流矢而死。當時，洛陽大亂，通王李存確、雅王李存紀等宗室諸王皆逃散，朱守殷遣使到李嗣源軍中，請他速入京城，安定局面。
李嗣源率軍入洛陽，命諸將平定京中亂勢，讓百官各安其職，等待李繼岌回京繼位，並表示自己在安葬莊宗後，便會歸藩成德。宰相豆盧革、韋說與樞密使李紹宏、張居翰率百官勸進，皆被拒絕，改請李嗣源監國。李嗣源遂入居大內興聖宮，以監國的名義接受百官朝拜，任命石敬瑭為陝州留後，防備徵蜀大軍，同時命各地訪尋諸王。安重誨暗中派人殺死李存確、李存紀，申王李存渥、永王李存霸則被亂軍所殺，薛王李存禮、皇子李繼嵩、李繼潼、李繼蟾、李繼嶢皆不知所蹤。不久，魏王李繼岌在渭南縣自縊而死，徵蜀大軍則在任圜的率領下歸附李嗣源，李嗣源稱帝的障礙被全部掃清。
李嗣源在西宮稱帝，身穿斬衰之服，即位於李存勖的靈樞之前，以表示自己是合法繼承，而非篡奪。當時，李嗣源年已六十，將朝政託付給樞密使安重誨、宰相任圜。任圜還兼任三司使，主掌國家財政，他選拔賢俊，杜絕私門，憂國如家，執政一年便使得“府庫充實，軍民皆足，朝綱粗立”。安重誨是李嗣源的佐命功臣，雖盡忠職守，但恃功矜寵，擅作威福，他和任圜政見不合，議政之時經常意氣用事，甚至互相呵罵。
任圜被罷為太子少保，並請求致仕，退居磁州，李嗣源欲巡幸汴州。當時朝野流言四起，有的稱皇帝準備東征淮南，還有的稱皇帝是要討滅藩鎮軍閥。宣武軍節度使朱守殷心不自安，趁機在汴州發動叛亂，結果被範延光率軍平定。安重誨趁機誣陷任圜謀反，稱其與朱守殷勾結，並矯詔賜死任圜，李嗣源明知任圜冤死，卻未加追究。此後，安重誨更是權傾朝野，連皇子李從榮、李從厚都對他敬事不暇，唯獨忌憚河中節度使李從珂，他矯造詔書，唆使河中牙將楊彥溫尋機驅逐李從珂。
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李從珂出城檢閱戰馬。楊彥溫趁機關閉城門，不許李從珂入城，逼其返回洛陽。李嗣源將李從珂召回朝中，同時命藥彥稠率軍討平楊彥溫。安重誨又唆使宰相論奏，追究李從珂失守之罪，想趁機除掉李從珂，李嗣源駁回了宰相的奏議，只命李從珂賦閒在家。後來，禁軍將領李行德、張儉彈劾安重誨私募士卒，整械備裝，圖謀不軌，李嗣源雖以誣告之罪將李行德、張儉族誅，但也對安重誨起了猜忌之心，命範延光同任樞密使，以分散安重誨的權力。
安重誨被解除樞密使職務，外放為河中節度使，隨即又以太子太師之職致仕。後來，李嗣源又懷疑安重誨有異志，任命李從璋為河中節度使，讓他監督安重誨，並讓步軍指揮使藥彥稠率軍前往河中，李從璋率甲士包圍安重誨的府邸，用鐵撾擊殺安重誨夫婦，李嗣源又下詔為安重誨定罪。
李嗣源欲用“換鎮”的方式兼併夏州定難軍，結果遭到定難留後李彝超的抵制，他調兵攻打夏州，但卻久攻不下，只得妥協，授李彝超為定難節度使。當時，朝廷久不用兵，一朝出兵卻又無功而返，軍中流言四起，李嗣源便下令賞賜士卒，但卻沒有正當的理由，士卒從此更加驕縱。
李嗣源即位時，長子李從璟已被元行欽殺害，他封次子李從榮為秦王，並任命為河南尹、判六軍諸衛事。李從榮當時已是事實上的嫡長子，掌管京師政務，又握有兵權，且能與宰相分庭抗禮，種種跡象皆表明李嗣源有以其為繼承人的打算。但當太僕少卿何澤上書請立李從榮為皇太子時，李嗣源卻很不高興的道：“群臣請立太子，看來我應當回河東養老了。”最終，李從榮只被拜為天下兵馬大元帥，未能成為儲君，他極為不安，擔心自己不能繼承皇位。
李嗣源病重，李從榮入宮探視，見李嗣源已不能抬頭，出宮時又聽到宮中哭聲不絕，他誤以為李嗣源已經去世，便稱病不復入朝，在府中與親信謀議奪位。李從榮率牙兵千人列陣於天津橋，準備以武力入居興聖宮，樞密使馮贇、朱弘昭與宣徽使孟漢瓊稟稱李從榮謀反，關閉皇城端門，命李重吉率所部控鶴禁軍把守宮門。
侍衛指揮使康義誠本是李從榮事先約定的內應，這時也被阻在宮中，難以接應李從榮。孟漢瓊召來馬軍都指揮使朱洪實，讓他率五百騎兵攻擊李從榮，李從榮逃回府邸，被皇城使安從益追上斬殺。李嗣源悲駭莫名，病情加劇，追廢李從榮為庶人，並從鄴都召回宋王李從厚。李嗣源駕崩於大內雍和殿，終年六十七歲，李從厚趕至洛陽，為李嗣源發喪，並於柩前即位，被諡為聖德和武欽孝皇帝，廟號明宗，葬於徽陵。
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