都藍可汗又向隋朝上表請婚，朝廷準備答應時，長孫晟上奏說：“臣觀雍閭反覆無信，特共玷厥有隙，所以依倚國家。縱與為婚，終當必叛。今若得尚公主，承藉威靈，玷厥、染干必又受其徵發。強而更反，後恐難圖。且染干者，處羅侯之子，素有誠款，於今兩世。臣前與相見，亦乞通婚，不如許之，招令南徙。兵少力弱，易可撫馴，使敵雍閭，以為邊扞”。隋文帝準其所奏，並派長孫晟告知突利可汗許配公主之事。
突利可汗派500騎隨長孫晟來迎娶，隋以宗女封安義公主妻之。突利可汗依長孫晟之說，率眾南徙，居度斤舊鎮。此時都藍可汗氣怒，常率部抄略隋境。突利可汗察知其動靜，即派人報隋。因此都藍可汗每次入邊，都因隋邊境都先有防備而未能得逞。突利可汗奏報都蘭可汗製造攻城器械，準備攻擊大同城，隋文帝命漢王楊諒為元帥，以尚書左僕射高熲出朔州，尚書右僕射楊素出靈州，上柱國燕榮出幽州，三路進擊突厥。
都蘭可汗得知隋軍來攻，大懼，遂與達頭可汗結盟，合兵掩擊突利，雙方在長城下展開激戰，突利可汗大敗。都蘭盡殺突利的兄弟子侄，然後率部渡河進入蔚州。突利與長孫晟獨率五騎趁夜南逃，天明時行約百餘里，並收集數百名散騎，此時突利可汗卻對長孫晟說：“今兵敗入朝，一降人耳，大隋天子豈禮我乎？玷厥雖來，本無冤隙，若往投之，必相存濟”。長孫晟聞後，知其有二心，遂暗中派人入伏遠鎮，令鎮中速舉烽火。突利可汗見四處烽火俱燃，便問長孫晟：“城上然烽何也？”長孫晟謊稱：“城高地迥，必遙見賊來。我國家法，若賊少舉二烽，來多舉三烽，大逼舉四烽，使見賊多而又近耳”。突利可汗聞後大懼，對其部眾說：“追兵已逼，且可投城”。入鎮後，長孫晟留其達官執室以領其眾，自帶突利可汗於四月入朝。隋文帝聞後，大喜，進授長孫晟左勳衛驃騎將軍，持節護突厥。
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高熲命上柱國趙仲卿率兵3000為前鋒，大破突厥，都蘭可汗敗逃，後被其部下所殺。楊素軍在靈州以北地區與達頭可汗部遭遇，也大敗突厥，達頭可汗帶著重傷逃跑，其眾死傷不可勝數。隋冊封突利可汗為啟民可汗，並賜射於武安殿。隋文帝選善射者十二人，分為兩隊，啟民可汗說：“臣由長孫大使得見天子，今日賜射，願入其朋”。隋文帝同意，啟民可汗給長孫晟六支箭，發發皆中，結果啟民可汗一隊獲勝。時有群鳥飛過，隋文帝對長孫晟說：“公善彈，為我取之”。結果十發皆中，鳥應丸而落，是日，百官得賞，其中長孫晟居多。
隨後長孫晟率5萬人在朔州西北築大利城給啟民可汗駐守，令其招撫突厥其它部落，前後歸附者萬餘口，其中包括都藍可汗之弟都速等，長孫晟將歸附之人全部安置妥當，從此突厥歸附。可以說長孫晟為分化瓦解突厥，促進民族融合起了重要作用，時安義公主已卒，隋文帝又派長孫晟持節送宗女義成公主嫁給啟民可汗。長孫晟又上奏說：“染干部落歸者既眾，雖在長城之內，猶被雍閭抄略，往來辛苦，不得寧居。請徙五原，以河為固，於夏、勝兩州之間，東西至河，南北四百里，掘為橫塹，令處其內，任情放牧，免於抄略，人必自安”。此舉得到隋文帝的同意。
突厥都蘭可汗被部下所殺，其部落大亂，為挽救突厥頹勢，達頭可汗自立為步迦可汗。長孫晟乘機上奏說：“今王師臨境，戰數有功，賊內攜離，其主被殺，乘此招誘，必並來降，請遣染干部下分頭招慰”。隋文帝同意，都蘭部果然盡來歸附。步迦可汗得此訊息後，大為恐怖，率兵進犯隋邊。
隋文帝命晉王楊廣、尚書右僕射楊素出靈州，漢王楊諒、柱國史萬歲出朔州，合擊步迦可汗。文帝詔長孫晟為秦川行軍總管，率突厥歸附各部為前鋒，隨與晉王楊廣出征。時步迦可汗正與楊廣對峙不下，長孫晟由於熟悉突厥民俗風情，知其人馬均需飲用泉水，便獻計說：“突厥飲泉，易可行毒”。於是命人在泉水上游撒放毒藥。突厥人、畜飲水後很多被毒死，人心惶惶，在驚道：“天雨惡水，其亡我乎”遂連夜遁逃。長孫晟率部追擊，斬殺突厥千餘人，俘百餘口，六畜數千頭。楊廣大喜，遂引長孫晟入內帳，把酒言歡。時有突厥達官來降，坐在帳內，說“突厥之內，大畏長孫總管，聞其弓聲，謂為霹靂，見其走馬，稱為閃電。”楊廣笑著說：“將軍震怒，威行域外，遂與雷霆為此，一何壯哉！”凱旋迴京後，授長孫晟上開府儀同三司，並再次還大利城，安撫新歸附之眾。
步迦可汗逃至大斤山時，與史萬歲一路隋軍相遇，結果大敗，慌忙引軍回撤。不久，步迦可汗又派他的侄子俟利伐，從沙漠東面攻打啟民可汗，隋文帝再次發兵協助啟民可汗防守軍事要道，俟利伐只得退入沙漠，啟民可汗大為感動，表示願千世萬代永為隋臣。長孫晟上奏說：“臣夜登城樓，望見磧北有赤氣，長百餘里，皆如雨足，下垂被地。謹驗兵書，此名灑血，其下之國必且破亡。欲滅匈奴，宜在今日”。隋文帝詔令楊素為行軍元帥，長孫晟為受降使者，援助啟民可汗北擊步迦可汗。
軍至黃河，正值突厥思力俟斤等率部渡過黃河，襲擾已經歸降隋王朝的突厥啟民可汗，掠走男女6000人、牲畜20餘萬頭。長孫晟與上大將軍梁默奉楊素之命率輕騎追擊，轉戰60餘里，大敗突厥，長孫晟又教啟民可汗分遣使者，往北方鐵勒等部招撫歸附。有鐵勒、思結、伏和具、渾、斛薩、阿拔、僕骨等十餘部背離步迦可汗，降於啟民可汗。步迦可汗部潰不成軍，西奔吐谷渾。長孫晟送啟民可汗安置於磧口，啟民可汗於是盡得步迦可汗之眾。隨後多年，啟民可汗與隋一直保持親善，事畢，長孫晟回朝。
隋文帝病崩，與長孫晟有舊交的隋煬帝楊廣，為表拉攏之意，遂任命其為內衙宿衛，知門禁事，即日拜左領軍將軍。不久，漢王楊諒在晉陽起兵，公開反對煬帝即位，由於綦良、餘公理等各路隋軍出師不利，節節敗退。煬帝根據重臣楊素的推薦，任命前江州刺史李子雄為上大將軍，並以長孫晟為相州刺史，徵集山東軍隊，與李子雄共同配合鎮壓楊諒軍。長孫晟的兒子在楊諒部下效力，他為了避嫌，便予以推辭，煬帝倍加安撫，長孫晟遂奉命出兵，擊破楊諒。回軍後，轉為武衛將軍。
煬帝欲北巡至榆林，欲出塞外，陳兵耀武。因怕啟民可汗驚懼，便先派長孫晟到啟民可汗部喻旨。啟民可汗聞訊後，召所部奚、室韋等數十個部落的酋長聚集，以迎接煬迎帝。長孫晟見營帳前雜草叢生，想要讓啟民可汗親自拔除，並讓各部酋長看到，使其明白天子的威重。思慮過後，他手指帳前的草說：“此根極香。”啟民可汗聞後說：“殊不香也。”長孫晟又說：“天子行幸所到之地，諸侯都躬親灑掃，除清御路，以表示自己的至敬之心。如今牙帳中荒蕪，所以說是留香草罷了！”啟民可汗這才悟其本意，拔下佩刀，親自除草。其餘各部族長見後，爭相仿效。啟民可汗又發命舉國就役開御道，西起榆林，東達於薊，長3000裡，寬百步。煬帝聽到此事，對長孫晟的辦法非常讚賞。後來，長孫晟被任命為淮陽太守。他尚未赴任，又復任右驍衛將軍。
長孫晟去世，時年五十八，煬帝深表悼惜，賜贈甚厚。煬帝出塞北巡，於雁門為突厥始畢可汗所圍，危急之下，不禁慨嘆道：“如果長孫晟還在世的話，朕不至於被匈奴逼到如此地步！”
長孫晟之女長孫皇后，是唐太宗李世民的皇后，貞觀年間，李世民追贈長孫晟為司空、上柱國、齊國公，諡號“獻”，後世亦稱其為“齊獻王”。在其子長孫無忌獲罪後，長孫晟的廟宇遭到毀壞，經西臺舍人徐齊聃進言，長孫晟的外孫、唐高宗李治同意修復其廟。
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